梯次利用锂电池健康状态预测

2018 年 5 月 电 工 技 术 学 报 Vol.33 No. 9 第 33 卷第 9 期 TRANSACTIONS OF CHINA ELECTROTECHNICAL SOCIETY May 2018 DOI： 10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.170107 梯次利用锂电池健康状态预测 孙 冬 1,2 许 爽 3 （ 1. 郑州轻工业学院 郑州 450002 2. 上海大学机电工程与自动化学院 上海 200072 3. 郑州工程技术学院 郑州 450044） 摘要 从电动汽车中退役的锂电池在功能元件有效的情况下可进行梯次利用， 针对退役锂电池 处于离线状态且单体电池之间存在性能差异等问题，以锂电池欧姆内阻为研究对象，设计适用于梯 次利用锂电池性能测试工况。基于锂电池一阶 RC 等效电路模型，研究基于增量式自回归模型（ I- ARX）的健康特征数据提取方法，以此构建均值内阻、最小内阻和内阻 -荷电状态（ SOC）三种健康 因子，建立健康寿命模型，提出基于多模型数据融合技术的锂电池健康状态（ SOH）预测方法。实 验和仿真结果表明：所建健康寿命模型适用于预测同种类退役锂电池 SOH，验证了模型的有效性； 基于多模型数据融合技术有利于提高锂电池 SOH 预测精度，验证了此方法的可行性。 关键词：梯次利用锂电池 健康状态预测 健康因子 健康模型 多模型数据融合技术 中图分类号：TM912 State of Health Prediction of Second-Use Lithium-Ion Battery Sun Dong 1,2 Xu Shuang 3 （ 1. Zhengzhou University of Light Industry Zhengzhou 450002 China 2. School of Mechatronics Engineering and Automation Shanghai University Shanghai 200072 China 3. Zhengzhou Institute of Technology Zhengzhou 450044 China） Abstract Lithium-ion battery retired from electric vehicles may be considered expanding their useful life for second use if their functional components are effective. The retired battery has been separated from battery management system and they are offline. Their residual capacity and performance are different from each other, so it is necessary to reevaluate their performance. In this paper, a suitable test profile for performance evaluation of retired battery was designed which is to identify ohm resistance based on the first-order RC model, and the health feature extraction method was proposed based on the identifiable I-ARX model. The three health indicators (HIs), average internal resistance, minimum internal resistance and resistance-SOC curve, were obtained from health test data. Based on the three HIs, battery health models were established and their effectiveness has been validated by simulation. Furthermore, an evaluation method using multi-model fusion technology was proposed to solve the issue by BP neural network, which is to enhance the accuracy of SOH prediction for the retired lithium-ion batteries, and its effectiveness was verified by experimental data. Keywords： Second-use lithium-ion battery, state of health prediction, health indicator, health model, multi-model fusion technology 0 引言 电动汽车以其污染小、噪声低、能源效率高、 能源来源多元化等优势备受青睐，随着电动汽车技 术的日益完善，电动汽车正在成为现代汽车工业的 发展方向 [1-3] 。 当电动汽车中锂电池组的荷电能力降 低到原有容量的 80%左右时，不再适合继续在汽车 中使用。若将这些锂电池报废，进行回收处理，未 上海市科委重点项目（ 14DZ1206302）、河南省科技攻关项目 （ 172102210069）和河南省高校重点科研项目（ 18A470018）资助。 收稿日期 2017-01-24 改稿日期 2017-03-15 2122 电 工 技 术 学 报 2018 年 5 月 能实现物尽其用，将造成极大的资源浪费。 在锂电池外观完好、没有破损、各功能元件有 效的情况下，可探讨锂电池的梯次回收再利用。然 而，锂电池梯次利用技术和相关处理工艺还存在很 大的技术瓶颈，现实与需求之间存在很大差距 [4-6] 。 因此，现阶段废旧动力锂电池的循环利用研究十分 必要 [5,6] 。 通常情况下，可将锂电池的回收再利用分为四 个梯度：第一梯度在电动汽车等电动装置中应用， 此时锂电池健康状态（ State of Health, SOH）范围为 100%~80%；第二梯度（ SOH 为 80%~50%）应用于 电网和新能源发电等储能装置中；第三梯度（ SOH 为 50%~40%）应用于低端用户；第四梯度（ SOH 低 于 40%） 对电池进行拆解回收 [4-6] 。 由此可看出， SOH 是决定退役锂电池应用梯度的关键因素。因退役电 池组中存在不一致性问题，造成单体电池间寿命差 异，因此，有必要对其 SOH 进行重新评估，本文主 要考虑第一梯度的退役锂电池。 锂电池 SOH 主要判断依据是当前静态容量，因 其测试过程耗时长、测试条件要求高、测试环境特 殊，通常在实验室中完成，不适于工程实现。因此有 学者研究了其他判别依据，用这些判别依据来表征 电池老化程度，通常被称为健康因子 [7-12] （ Health Indicator, HI） 。 常见的锂电池健康因子有内阻、 dQ/dV 峰值（或 Incremental Capacity Analysis, ICA） 、开路 电压（ Open Circuit Voltage, OCV）等 [7-11] 。 锂电池 SOH 主要由其寿命状态决定，其寿命 通常分为循环寿命和日历寿命， 因此循环寿命模型 和日历寿命模型是使用最广泛的寿命模型 [12] 。通 常情况下， 在考虑多影响因素下研究电池寿命测试 实验，采用实验数据驱动技术，从实验数据中提取 健康特征、构建健康因子，进而建立锂电池寿命模 型。 文献 [13,14]研究了锂电池循环寿命及其多种影 响因素，建立了不同放电深度（ Depth of Discharge, DOD） 、环境温度、充放电电流倍率、充放电累计 电量等影响因素的循环寿命模型； 文献 [15,16]研究 了锂电池日历寿命，考虑不同储存温度下、不同荷 电状态（ State of Charge, SOC）下影响因素，建立 了基于储存时间的日历寿命模型；文献 [17]针对电 动汽车的两种不同运行工况，在考虑不同 SOC 状 态、环境温度、间歇时间等影响因素的基础上，分 别建立了锂电池的日历寿命模型和循环寿命模型； 文献 [18]提出一种基于历史数据的建模方法，研究 了不同 SOC 状态、不同 DOD 范围、不同环境温度 下锂电池 SOH 和内阻的关系，建立了日历寿命和 循环寿命模型；文献 [19]在考虑环境温度和电动汽 车行驶里程等因素下， 建立了适用于电动汽车的寿 命模型。 上述研究中所建立的寿命模型多以循环次数和 储存时间为基准，其目的是在一定充放电制度下，预 测锂电池剩余使用寿命 [13-19] 。然而，从电动汽车退役 的锂电池脱离了电池管理系统，处于离线状态，无法 获取特定充放电状态下的历史数据。因此，上述寿命 模型并不适用于梯次利用锂电池 SOH 离线预测。 实现离线状态下锂电池 SOH 预测，除了建立 必要的寿命模型，还需一套合理的测试方法和评 价方法。然而，有些健康特征无法在短时间内得 到，例如：静态容量测试 [12] 需要在特定的环境温 度下（通常为 25℃） ，以标准电流（通常为 0.5C） 对锂电池进行一次甚至多次充放电，耗时 4 h 以 上； ICA 测试 [9] 需以小电流（通常为 C/20）对锂 电池充放电，耗时 20 h 以上； OCV 测试 [12] 需将充 满的锂电池以 1C 电流放电 6 min 而后静置 1 h， 如此循环直至放电截止，耗时 14 h 以上。考虑工 程可实现性，若大批量电池组待测时，测试时间 越短越好。 本文针对梯次利用锂电池 SOH 预测中存在的 问题，以欧姆内阻为研究对象，设计适用于梯次利 用锂电池的性能测试方法，研究内阻健康特征提取 方法，以此构建均值内阻、最小内阻和内阻 -SOC 曲 线三种健康因子，建立三种健康寿命模型并验证模 型的有效性， 提出适用于梯次利用锂电池 SOH 离线 预测方法，实验验证了此方法的可行性。 1 内阻健康因子 锂电池老化源于电解液的分解、电极材料性能 退化、有效锂离子损失、表面电解质溶解等，反映 于外部电特性是内阻增大。欧姆内阻主要由电极材 料、电解液、隔膜、极柱等接触内阻组成，其作为 有效的健康因子已应用于锂电池 SOH 在线估计 [7,8] 。 常用欧姆内阻测试方法有电化学阻抗谱 （ Electrochemical Impedance Spectroscopy, EIS）法和 脉冲电流法 [2,12] 。 EIS 釆用较宽的频域精确测量电池 内阻，但其测试设备昂贵；脉冲电流法源于混合脉 冲功率特性测试方法，测试方法简单、对设备要求 不高，已得到了广泛使用，通常须在电池平衡状态 下进行静态内阻测试 [12] 。 以一阶 RC 等效电路模型为例进行分析，其电 第 33 卷第 9 期 孙 冬等 梯次利用锂电池健康状态预测 2123 路原理如图 1 所示。图 1 中： U b 为锂电池负载端电 压； U oc （ SOC）为锂电池开路电压； U p 为锂电池的 极化电压； I b 为锂电池充电电流，放电时为负值； C n 为锂电池有效容量； R p 和 C p 分别为锂电池的极 化电阻和极化电容； R o 为重点研究的锂电池欧姆电阻。 图 1 锂电池一阶 RC 等效电路模型原理 Fig.1 Schematic diagram of the first-order RC model of lithium-ion battery 2 梯次利用锂电池测试方法 静态内阻测试需长时间静置，测试时间较长。 因此，本文提出采用恒流放电间歇法测试锂电池动 态内阻，进而研究欧姆内阻辨识方法和健康特征数 据的提取方法。 2.1 锂电池性能测试工况设计 以国内某公司生产的 18650 型磷酸铁锂电池 （额定容量为 1 100 mA·h）为研究对象，锂电池性能 测试工况如下：使用 2.5C 恒流放电测试锂电池，选 取间歇时间为 10 s，即放电 10 s 再静置 10 s，对充 满电的锂电池进行循环测试，在放电电流跳变时辨 识锂电池欧姆内阻。由内阻测试数据可知，所得到 内阻 -SOC 曲线表现为二次曲线特性， 且曲线斜率与 锂电池 SOH 有关。图 2a 为锂电池欧姆内阻曲线； 图 2b 为锂电池不同 SOH 状态时内阻曲线，可看出 随 SOH 的变化曲线斜率略有变化；图 2c 为不同 SOH 状态时对图 2b 曲线求导所得到的曲线斜率， 可明显看出内阻曲线斜率随 SOH 的变化而变化。 考虑大批量退役锂电池待测时，需尽量缩短测 试时长，实验结果表明控制充放电电压范围为 3.5~ 图 2 锂电池内阻 -SOC 曲线 Fig.2 Curves of ohm resistance-SOC of lithium-ion battery 3.0 V，可将 DOD 控制在 20%~80%范围内。假设锂 电池 SOC 初始状态未知， 选用最大充电电流 （ 1.5C） 将电池充电至截止电压 3.5 V 再运行测试工况，不 考虑恒流充电时长， 所设计测试工况电流波形及实测 电压波形如图 3 所示，估计测试耗时见表 1。 图 3 测试工况及锂电池测试工况波形 Fig.3 Designed test profiles and voltage waveforms of lithium-ion battery 2124 电 工 技 术 学 报 2018 年 5 月 表1 估计测试耗时 Tab.1 Estimate of test time SOC 初始值 (%) 80 100 0 耗时 /min 28 38 60 2.2 可辨识数学模型 在梯次利用锂电池重要数据 （如 SOC 和 OCV） 未知的情况下，通常可辨识模型无法使用 [20,21] 。本 文提出建立增量式带外部输入的自回归模型 [22] （ Incremental-analysis-based Auto-Regressive with Exogenous input, I-ARX） ，令 U(s)=U b (s)−U oc (s)，将 式（ 1）做如表 2 所示变换，其中， a 1 、 a 2 和 a 3 为待 辨识参数。 表2 锂电池模型转换过程 Tab.2 Model transformation procedure of lithium-ion battery 等效电路模型 一阶 RC 等效电路模型 连续系统传递函数 p o bp () () () 1 R Us Gs R Is RCs ==+ + 脉冲响应不变法 s 1 e aT z sa z − → + − 离散系统传递函数 1 23 1 1 () 1 aaz Gz az − − + = − 差分方程 b,1b,12b,3b,1kkkk UaU aIaI −− Δ=Δ +Δ+Δ I-ARX 模型 TT b, 1 2 3 T b, 1 b, b, 1 == [,,] [, ] kkk kkkk yU aaa UII −− Δ= =Δ Δ Δ h θ θ h 模型参数 s s p ppp 12o3o p 1 e e T T RC R C aaRa C ==+=− - - - 当采样时间间隔为 T s 时，下标 k 表示 k 时刻采 样数据，由表 2 中离散传递函数可得差分方程如式 （ 1）所示，前一时刻差分方程如式（ 2）所示，将式 （ 1 ）和式（ 2 ）相减，令 ΔU b,k =U b,k −U b,k−1 ， ΔI b,k =I b,k −I b,k−1 ，在采样间隔时间内，可认为锂电池 OCV 保持不变，即 U oc,k ≈U oc,k−1 ，可得式（ 3） ，即为 可辨识 I-ARX 模型。 b, 1 b, 1 oc, 1 oc, 1 2 b, 3 b, 1kkk k kk UaU UaU aIaI −−− =+−++ （ 1） b,1 1 b,2 oc,1 1 oc,2 2b,1 3b, 2kkk kkk UaUUaU aIaI −−−−−− =+ ++ （ 2） b,1b,12b,3b,1kk kk UaU aIaI −− Δ=Δ +Δ+Δ （ 3） 2.3 内阻辨识方法 锂电池实时采样数据，伴有大量测量误差，常 规最小二乘辨识法因出现数据饱和、不确定性噪声 等问题，造成所辨识模型不再具有无偏性，本文采 用偏差补偿最小二乘法，在线估计噪声方差并实时 补偿参数估计偏差，实现锂电池内阻自适应在线辨 识 [23,24] 。 2.4 内阻-SOC曲线健康特征提取方法 因欧姆内阻 -SOC 曲线满足二次曲线特性， 定义 内阻 -SOC 二次曲线为 2 op p p 2 o,min p p p p min p p = SOC + SOC (4 ) / (4 ) SOC / (2 ) Ra b c Racba ba ⎧ + ⎪ ⎪ =− ⎨ ⎪ =− ⎪ ⎩ （ 4） 式中， a p 、 b p 和 c p 为二次曲线系数； R o,min 和 min SOC 为二次曲线顶点的纵坐标和横坐标，分别表示内阻 - SOC 曲线的最小内阻及其所处 SOC 状态。 因此，对曲线求一阶导数和二阶导数，即可提 取曲线斜率健康特征，设 a s =2a p ，可得 o p p d =2 SOC+ dSOC R ab （ 5） 2 o sp2 d =2 dSOC R aa= （ 6） 在离散状态下，所设计锂电池测试电流工况简 化为如图 4 所示， 恒流放电下降沿时辨识欧姆内阻， 以三个放电下降沿时刻为例说明 a s 的计算过程，分 别记录内阻 R o,k 和放电容量 DOD k ，因恒流放电时间 恒定， DOD 变化量（即 ΔDOD）保持不变， ΔSOC 也 保持不变（即 ΔSOC=ΔDOD）。因此，对曲线求一阶 导数即 ΔR o,k /ΔSOC ，对曲线求二阶导数即 (ΔR o,k −ΔR o,k−n )/ΔSOC 2 。 图 4 as 计算示意图 Fig.4 Schematic diagram of as calculation 3 内阻健康因子及其健康寿命模型 本文设计了锂电池健康寿命测试实验，采用前 第 33 卷第 9 期 孙 冬等 梯次利用锂电池健康状态预测 2125 述健康特征提取方法以寻求内阻健康因子与 SOH 的关系。 3.1 锂电池健康寿命测试 退役锂电池在离线状态下无法获取循环次数、 运行时间等数据，因此，本文设计了锂电池健康寿 命测试实验， 直接寻求所辨识内阻与 SOH 之间的关 系。在不同 SOH 状态下，分别在四种不同环境温度 （ 10℃、 25℃、 40℃和 55℃）时，对多个全新锂电池 进行健康寿命测试，主要包括基本性能测试和加速 老化测试，基本性能测试包含静态容量测试、倍率 测试、所设计性能测试工况以及多种动态工况测试 等；加速老化测试为高温（ 55℃）大倍率电流循环 测试， SOH 以 25℃时静态容量测试值为准，当测试 值下降至额定容量（ 1.1 A·h）的 75%时结束测试。 3.2 均值内阻健康因子及其健康寿命模型 基于锂电池健康寿命测试实验数据， 考虑 DOD 范围为 20%~80%， 对此范围欧姆内阻求平均值以构 建均值内阻健康因子 R o,mean 。分别使用一次曲线和 阿伦尼乌斯（ Arrhenius）公式 [24] 拟合不同环境温度 下内阻值，以 1℃温度（ ΔT=1℃）和 1%健康状态 （ ΔSOH=1%）为间隔划分并建表，所建立均值内阻 健康寿命模型如图 5 所示，拟合函数形式为 l,mean o,mean l,mean SOH= +aR b （ 7） e,mean o,mean e,mean e,mean =e b T Ra c − + （ 8） 式中， a l,mean 、 b l,mean 、 a e,mean 和 b e,mean 为拟合系数。 图 5 基于均值内阻的健康寿命模型 Fig.5 Health model based on average internal resistance 3.3 最小内阻健康因子及其健康寿命模型 内阻 -SOC 曲线顶点为欧姆内阻最小值， 以此构 建最小内阻健康因子 R o,min ， 采用相同处理方式建立 最小内阻健康寿命模型如图 6 所示，拟合函数为 l,min o,min l,min SOH= +aR b （ 9） e,min o,min e,min e,min =e b T Ra c − + （ 10） 式中， a l,min 、 b l,min 、 a e,min 、 b e,min 和 c e,min 为拟合系数。 图 6 基于最小内阻的健康寿命模型 Fig.6 Health model based on minimum internal resistance 2126 电 工 技 术 学 报 2018 年 5 月 3.4 内阻-SOC曲线健康因子及其健康寿命模型 采用上述 a s 健康特征提取方法构建内阻 -SOC 曲线健康因子，使用相同处理方式，建立 a s 健康寿 命模型如图 7 所示，拟合函数为 l, s s l, s SOH= + aa aab （ 11） e, s se,s e,s =e a b T aa aa c − + （ 12） 式中， a l,as 、 b l,as 、 a e,as 、 b e,as 和 c e,as 为拟合系数。 图 7 基于 as 的健康寿命模型 Fig.7 Health model based on the parameter as 3.5 模型仿真 为验证本文所建立健康寿命模型的有效性，使 用部分实验数据对模型预测性能进行仿真验证，如 图 8 所示。可看出，三种健康寿命模型均可预测出 锂电池 SOH， 验证了所建模型的有效性。 然而， SOH 预测最大误差均为 5%左右，不满足 SOH 预测误差 小于 5%的要求， 主要是因锂电池容量衰减呈非线性 特性，拟合函数只能近似描述锂电池老化程度，在 一定程度上降低了 SOH 预测精度。 图 8 三种健康寿命模型的仿真结果 Fig.8 Simulation results of three health life models 第 33 卷第 9 期 孙 冬等 梯次利用锂电池健康状态预测 2127 4 梯次利用锂电池健康状态预测方法 为保证梯次利用锂电池 SOH 预测精度， 本文提 出采用多模型数据融合技术。数据融合技术是利用 计算机对按时序获得的若干观测信息在一定准则下 加以自动分析、优化综合，完成所需的决策和估计 任务而进行的信息处理过程。神经网络是一种常用 的数据融合方法，因其自学习、自适应和模拟任意 非线性等优势，本文选用 BP 神经网络，其评价方 法示意图如图 9 所示。 BP 网络输入层节点数为 7， 输出层只有 1 个节点，由隐含层节点数经验公式选 择 5 个节点，对 7 个输入数据归一化，选取网络激 活函数为对数 S 函数，选用 LM 算法训练网络。 图 9 基于多健康寿命模型数据融合的评价方法示意图 Fig.9 Schematic diagram of the evaluation method using multi-model fusion technology 5 实验验证 5.1 实验平台 实验测试平台选用国内公司生产的锂电池测试 系统、 恒温箱、 计算机， 并安装电池数据采集系统。 该测试系统可检测锂电池端电压、 电流和工作温度， 并将采集数据实时上传至上位机系统，电压检测误 差为 2~3 mV，充放电电流检测精度为± 0.1%，温 度 检测精度为± 1℃。 5.2 实验验证 采用如图 3 所示锂电池性能测试工况，实验 验证若干废旧锂电池，从实验测试数据中提取均 值内阻、最小内阻和内阻 -SOC 曲线健康特征数 据，进而验证基于多模型数据融合技术的 SOH 预 测方法。图 10 为废旧锂电池的 SOH 预测值与实 验值对比，从图 10b 可看出最大 SOH 预测误差为 4%左右。 SOH 预测误差满足小于 5%的要求，证 明了基于多模型数据融合技术的 SOH预测方法的 可行性。 6 结论 本文以 18650 型磷酸铁锂电池欧姆内阻为研究 图 10 基于多模型数据融合技术的 SOH 预测值与 实验值对比 Fig.10 Comparison diagrams of SOH prediction value and true value using multi-model fusion technology 对象， 开展梯次利用锂电池 SOH 离线预测的实验研 究，实验和仿真结果表明： 1） 所设计锂电池测试工况以动态内阻测试为目 标，结合可辨识 I-ARX 模型和辨识方法，便于从实 验数据中提取有效健康特征，测试工况时长较短， 可在 1 h 内完成退役锂电池组测试，具有一定的工 程可实现性。 2）基于所设计锂电池性能测试方法，构建均值 内阻、最小内阻和内阻 -SOC 曲线三种健康因子，进 而建立三种健康寿命模型，可满足同种类退役锂电 池 SOH 预测的需要。 3）拟合函数近似的健康寿命模型，不可避免产 生较大的预测误差，所提出的基于多模型数据融合 技术的评价方法，利用神经网络自学习、自适应和 模拟任意非线性的优势，有利于保证梯次利用锂电 池 SOH 预测的可靠性和精确度。 4）鉴于退役锂电池脱离了电池管理系统，处于 离线状态， 所提出 SOH 预测方法与传统预测方法相 比，不再依靠电池管理系统中的历史充放电数据。 参考文献 [1] 张文亮 , 武斌 , 李武峰 , 等 . 我国纯电动汽车的发 2128 电 工 技 术 学 报 2018 年 5 月 展方向及能源供给模式的探讨 [J]. 电网技术 , 2009, 33(4): 1-5. 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