内循环流化床反应器内还原多晶硅过程的数值模拟研究-杜少华
Xi’an Jiaotong University2018 第十四届中国太阳级硅及光伏发电研讨会 内循环流化床反应器内还原多晶硅过程 的数值模拟研究 杜少华 ，刘立军 西安交通大学能源与动力工程学院 西安交通大学刘立军教授研究组 2018.11.10 西安 Xi’an Jiaotong University 研究背景 模型简介 结果分析 结论 1 2 3 4 目 录 CO N TE N TS Xi’an Jiaotong University 研究背景 模型简介 结果分析 结论 1 2 3 4 目 录 CO N TE N TS Xi’an Jiaotong University 4[1] 中国光伏行业协会，中国光伏产业发展技术路线图（ 2016版） 2016-2025 年国内多晶 硅生产技术市场占比变化 趋势 [1] 1.背景介绍 未来高效低成本的流化床法将逐渐成为重要的硅料生产工艺！ Xi’an Jiaotong University 5 流化床法目前需要解决几个方面技术问题 [1]： 壁面沉积 ：硅烷异相沉积在壁面上造成原料损失及传热效率降低，甚至 增加爆炸风险； 产品纯度控制 ：沉积过程各个环节都可能会引入杂质； 硅粉生成 ：形成机理尚有争议，硅粉形成易造成管道阻塞，原料损失； 流态化控制 ：流态化控制不好易导致大气泡及节涌现象产生，降低流态 化稳定性并导致大量硅粉生成。 1.背景介绍 [1]江 宏富，规模化 多晶硅制备的技术 进化 [C]//中国太阳级硅及光伏发电研讨会， 2015 Xi’an Jiaotong University 6 目标： 在 反应区 保证硅颗粒具有较高的温度 (T650℃) ，且壁面温 度较低； 在反应气体到达反应区之前保证反应气体的温度不高于分 解温度 (T350℃)； 1.背景介绍 Xi’an Jiaotong University 7 将加热区和反应区在轴向分开传统流化床反应器 加热区 反应区 加热 34 1.背景介绍 Xi’an Jiaotong University 研究背景 模型简介 结果分析 结论 1 2 3 4 目 录 CO N TE N TS Xi’an Jiaotong University 9 进气速度： 1.0m/s 进气组分： SiH4+H2 反应器温度： 923K 初始床高： 0.5m 硅烷摩尔 分数 ： 0.2 颗粒直径： 236m 颗粒密度： 2330kg/m3 2.模型介绍 物理模型 [1] [1] 李佩龙 , 王铁峰 . 粒状多晶硅制备的内循环流化床反应器研究 [J]. 化学反应工程与工艺 , 2014, 30(1):28-34. 热壁面 冷 壁面 H2H2 SiH4 硅烷内循环流化床 加 热 区 反应区 加 热 区 原始方案 Xi’an Jiaotong University TFM(Two fluid model) with KTGF(Kinetic theory of granular flow)方程： 气相应力本构方程： 固 相应力本构方程： 质量守恒方程： 动 量守恒方程： 𝚻𝑝 2.模型介绍 数学 模型 10 Xi’an Jiaotong University 组分输运模型： 11 ( ) ( )i i i iY VY J Rt 组分输 运方程： 化学反应净生成率： ,, 1 N i w i i r r R M R 化学反应速率： , mni r X YR kC C 化学反应速率常数： e xp( )aEk AT RT 2.模型介绍 Xi’an Jiaotong University 12 化学反应 [1][2]： 42( ) 2Si H Si Fine s H 13 5hom 2 10 e xp( 2.16 10 / 8.314 )kT 均相热解 (气相反应 ) 异相沉积 (表面反应 ) 42( s) 2Si H Si H 24 85 5 6 4 2.1 5 10 e xp( 1.9 2 10 / 8.3 14 ) 1 3.4 10 7.6 10 e xp( 3.3 10 / 8.3 14 )he te r H Si H Tk P T P [1] Iya S K, Flagella R N, Dipaolo F S. Heterogeneous decomposition of silane in a fixed bed reactor[J]. Journal of the Electrochemical Society, 1982, 129(7):1531-1535. [2] Ho P, Coltrin M E, Breiland W G. Laser-Induced Fluorescence Measurements and Kinetic Analysis of Si Atom Formation in a Rotating Disk Chemical Vapor Deposition Reactor[J]. Journal of Physical Chemistry; (United States), 1994, 98:40(40):10138-10147. 2.模型介绍 Xi’an Jiaotong University 研究背景 模型简介 结果分析 结论 1 2 3 4 目 录 CO N TE N TS Xi’an Jiaotong University 14 3.结果分析 时均硅烷质量分数分布 原始方案中硅烷在反应器入口处与壁面接触，造成壁面沉积； 改进方案有效隔绝了硅烷与热壁面的接触，避免了壁面沉积问题。 热壁面 冷 壁面 H2H2 SiH4 时均硅烷质量分数分布 0 m 0 . 5 m 1 m 1 . 5 m 2 m 2 . 5 m 3 m 0 . 7 5 0 . 7 0 . 6 5 0 . 6 0 . 5 5 0 . 5 0 . 4 5 0 . 4 0 . 3 5 0 . 3 0 . 2 5 0 . 2 0 . 1 5 0 . 1 0 . 0 5 M e a n S iH 4 m a s s f r a c t io n 原始方案： 改进 方案： 热壁面 热壁面 Xi’an Jiaotong University 3.结果分析 原始方案反应区与加热区重合，颗粒在边壁聚集，造成该处传热传质恶化 改进方案气流和颗粒从加热区通过孔隙流入反应区，固相分布均匀， 内循环 强烈 原始方案： 改进 方案： 时均 气 相速度 时均 气 相速度 Mean Species Phase-2 0.55 0.5 0.45 0.4 0.35 0.3 0.25 0.2 0.15 0.1 0.05 0.65 M e a n S p e c ie s P h a s e -2 0 .5 5 0 .5 0 .4 5 0 .4 0 .3 5 0 .3 0 .2 5 0 .2 0 .1 5 0 .1 0 .0 5 0 .6 5 Xi’an Jiaotong University 16 原始方案温度场较为均匀，导致硅烷在进口处大量热解造成壁面沉积； 改进方案加热区气流和颗粒能快速加热反应区气体，保证了反应速率。 3.结果分析 时均气相温度 原始方案： 改进 方案： Y X 0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 Mean Temperature Phase-1 920 910 900 890 880 870 860 850 840 830 820 810 800 790 780 Y X 0 0 .5 1 1 .5 2 2 .5 3 0 0 .5 1 1 .5 2 2 .5 3 M e a n Te m p e ra tu re P h a se -1 9 9 0 9 8 0 9 7 0 9 6 0 9 5 0 9 4 0 9 3 0 9 2 0 9 1 0 9 0 0 8 9 0 8 8 0 8 7 0 8 6 0 8 5 0 Xi’an Jiaotong University 研究背景 模型简介 结果分析 结论 1 2 3 4 目 录 CO N TE N TS Xi’an Jiaotong University 18 内循环流化床能有效避免硅烷与热壁面的接触 内循环流化床加热区颗粒浓度分布较为均匀，避 免传热传质恶化 内循环流化床加热区的热颗粒能迅速加热反应区内 的反应气，保证反应效率 4.结论 Xi’an Jiaotong University 谢 谢！
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